Remarquée par Mady Mesplé puis Jean-Yves Ossonce, Chloé Chaume débute sa carrière à l’Opéra de Tours où elle chante de nombreux rôles (Thérèse de Lorget, Julia, Frasquita, Suor Osmina, Nella et Clorinda). Elle est Lauretta (Les Fiançailles au couvent) en mai 2015 au Capitole de Toulouse où elle est réinvitée pour le concert de Noël avec les Vêpres solennelles du confesseur de Mozart.

Elle se perfectionne actuellement auprès de la mezzo-soprano Mariam Sarkissian.

Son répertoire, qui s'étend de la musique sacrée au lied, lui permet d'affirmer une voix au timbre prenant, qui l'a menée en 2017 entre autres au concert de clôture du Festival de l'Epau, retransmis par Radio Classique, et à la grande émission d'Alain Duault, Musiques en fête, en direct sur France 3 depuis les Chorégies d'Orange. 

En 2018, elle se produit dans le Requiem de Verdi, au Théâtre des Champs-Elysées pour le concert « Sacré Rossini » et fait ses débuts dans le rôle de Marguerite (Faust) à l’Opéra de Reims puis à l’Opéra-Théâtre de Metz. 

Début 2019, elle retrouve le rôle de Marguerite (Faust) à l’Opéra Royal de Wallonie à Liège, puis à l’Opéra de Nice.

En 2020, Chloé fait ses débuts dans le rôle de la Comtesse pour « Les Petites Noces » d’après W.A.Mozart à l’Opéra de Rouen, à l’Opéra d’Avignon et au Théâtre des Champs-Elysées.

Elle se produit à l’Opéra d’Avignon lors d'une retransmission en direct pour la création d’Eric Breton « Le Messie du Peuple Chauve » dans le rôle d'Elsa.

Elle participe pour la première fois au Violon sur le Sable ainsi qu'à de nombreux festivals lors de l'été 2021.

Elle retrouvera l'Opéra de Tours lors de la saison 2022 pour ses débuts dans le rôle de Thaïs, ainsi que l'Opéra de Nice pour le Voyage dans la lune d'Offenbach...