Remarquée par Mady Mesplé puis Jean-Yves Ossonce, Chloé Chaume débute sa carrière à l’Opéra de Tours où elle chante de nombreux rôles (Thérèse de Lorget, Julia, Frasquita, Nella et Clorinda). Elle est Lauretta (Les Fiançailles au couvent) en mai 2015 au Capitole de Toulouse où elle est réinvitée pour le concert de Noël avec les Vêpres solennelles du confesseur de Mozart.
Elle se perfectionne actuellement auprès de Mariam Sarkissian.
Elle se produit à l’Opéra d’Avignon lors d'une retransmission en direct pour la création d’Eric Breton « Le Messie du Peuple Chauve » dans le rôle d'Elsa.
Elle participe pour la première fois au Violon sur le Sable ainsi qu'à de nombreux festivals lors de l'été 2021.
Lors de la saison 2022, elle retrouve l'Opéra de Tours pour ses débuts dans le rôle de Thaïs sous la direction de Michel Plasson dans une mise en scène de Jean-Louis Grinda puis l'Opéra de Nice pour le Voyage dans la Lune d'Offenbach...
Elle était, la saison dernière, dans l'émission Musiques en fête en direct des Chorégies d'Orange sur France 3, Lisa dans le Pays du Sourire de Lehar, Nadia dans La Veuve Joyeuse à l'Opéra de Saint-Etienne, Sylvabelle dans L'Auberge du Cheval Blanc de Benatzky, Pamina dans La Flûte enchantée à l'Opéra de Reims, soprano solo dans la Petite Messe solennelle de Rossini à la Filature de Mulhouse.
Cette saison elle retrouvera le rôle de Marguerite dans Faust de Gounod, sera Liane de Pougy dans Gipsy de Lopez, et fera ses débuts dans le rôle de Juliette (Gounod) à l'Opéra de Hong Kong...